作为一种新兴的商业化负极材料，硅(或SiOx)/石墨复合材料(SiC)负极面临着体积膨胀大、循环寿命短等瓶颈，阻碍了其商业化实施过程。通过调控粘结剂软硬段结构是缓解其体积膨胀的有效策略。为此，本工作通过原位酯交联反应提出了一种贻贝足丝结构启发的软硬段协同粘结剂，可以明显抑制SiC600电极在循环过程中的过度体积膨胀，有效地保持SiC600电极的结构完整性和界面稳定性，使SiC600电极获得了优异的循环和速率性能，在商用SiC600电极中有巨大的应用潜力。

在自然界中，贻贝以其在恶劣环境中对各种固体表面的强大粘附能力而闻名。这种能力与贻贝的足丝部分高度相关。足丝由柔软的胶原纤维束和坚硬的角质层组成，两者之间形成金属-配位体键合，构建了协同的软段和硬段聚合物网络。从理论上讲，与相应的软硬聚合物共混物相比，软硬聚合物协同设计可增加聚合物体系的拓扑熵。在两种聚合物之间引入化学交联可构建增强的段构象，这有助于改善熵弹性，从而优化相应聚合物混合物的机械模量。更重要的是，这种聚合物设计还能构建更卷曲的聚合物链，与混合聚合物相比，通常能改善拉伸性。因此，构建软硬段协同粘结剂有望改善机械性能，从而优化制备的SiC600电极的电化学性能。

本文通过原位共价交联的方法，开发出了一种仿生贻贝足丝结构的软硬段协同粘结剂（以PCH-CR表示）。实验分析和理论模拟表明，PCH-CR中形成的交联酯键和相关的H键增强了拓扑结构熵。得益于此，PCH-CR的CA-Na：HA摩尔比为1:3的PCH-CR粘结剂（简称PCH1/3-CR）与PCH1/3和SBR混合粘结剂（简称PCH1/3/SBR）以及传统的CMC/SBR粘结剂相比，机械性能和粘合性能明显提高。这些优点使制备的SiC600电极在循环过程中比PCH1/3/SBR电极保持更高的结构完整性和界面稳定性。

该成果以“Hard-soft segment synergism binder facilitates the implementation of practical SiC600 electrodes”为题发表在国际著名期刊Advanced Energy Materials（AEM，中科院1区，影响因子27.8）上。五湖四海5123第一站为第一通讯单位，五湖四海5123第一站硕士研究生高晨晖为本文的第一作者，王庆富教授和崔光磊研究员为本文的共同通讯作者

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202302411